引言玻璃化冷冻是细胞超低温保存的有效方式之一，该方法能够使细胞快速降温，减少细胞内外冰晶的形成，提高细胞的存活率[1]。实现细胞的玻璃化保存需要极高的降温速率，目前的冷却方式很难实现，因此，提高细胞降温速率，减少冰晶形成成为学术界的关注热点。液氮喷雾冷却技术因具有高传热系数、良好的温度均匀性等优点被认为是目前较为高效的冷却方式之一[2]。为详细研究喷雾冷却的微观理论，学者们将数值模拟方法应用于喷雾研究，对喷雾的传热性能以及影响因素进行分析。研究表明，喷雾的流动传热性能受喷雾高度[3]、喷射角度[4]、液滴的平均直径[5]、喷嘴的流量[6]以及冷却壁面特征等因素的影响，需要进行深入研究。但在以往的数值模拟中，多数是对单相区的喷雾冷却进行分析，对沸腾区喷雾冷却的研究相对较少，尤其对液氮喷雾超快速冷却的数值模拟更少。因此，围绕玻璃化冷冻技术，采用欧拉-拉格朗日方法，研究沸腾区液氮喷雾的超快速冷却特性，分析相关参数对冷冻载体冷却性能的影响。1模型建立1.1物理模型冷冻载体的模型如图1所示。中间部分为水溶液（5 mm×5 mm×0.05 mm），其余部分为铜制载体（10 mm×10 mm×0.2 mm）。液氮喷雾向下喷射到冷冻载体表面，从而冷却载体以及溶液。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F001图1冷冻载体的模型纵向观察液滴喷雾形状，为避免周围边界效应对计算结果产生影响，计算域设定为50 mm×50 mm×25 mm，喷雾液滴的计算域如图2所示。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F002图2喷雾液滴的计算域1.2数学模型1.2.1连续相模型将计算域的环境气体视为连续相，连续相主要遵循的基本方程为：质量守恒方程：∂ρ∂t+∇⋅ρv⃗=Sm (1)动量守恒方程：∂∂tρv⃗+∇⋅ρv⃗v⃗=-∇p+∇⋅τ¯¯+ρg⃗+F⃗ (2)能量守恒方程：∂∂tρE+∇⋅v⃗ρE+p=∇⋅keff∇T-∑jhjJ⃗+τ¯¯eff⋅v⃗+Sh (3)式中：v⃗——速度，m/s；Sm——质量源项，指液滴的蒸发质量，kg/(m3·s)；p——静压，Pa；τ¯¯——应力张量；F⃗——其他外界力，N；E——能量，J；T——温度，K；keff——有效导热系数；J⃗——组分j的扩散量；Sh——化学反应热和其他体积热，kJ/mol。喷雾冷却在实际应用中视为一种典型的湍流过程，选用Realizable k-epsilon方程湍流模型。1.2.2离散相模型采用实心锥喷嘴，不考虑流体在喷嘴内的流动特性和雾化，仅研究喷雾液滴对壁面的冷却特性，喷嘴的喷射属性直接通过参数设定，液滴直径采用Rosin-Rammler分布式，该分布颗粒直径d与大于d的颗粒的质量分数Yd之间存在指数关系：Yd=e-d/d¯n (4)式中：d¯——平均液滴直径，mm；n——分布指数。液滴与空气之间的传热传质存在以下几种情况：（1）液滴温度相对较低时，液滴蒸发量可以忽略，液滴与空气仅进行传热过程。mpCpdTpdt=hApT∞-Tp+εpApσθR4-Tp4 (5)（2）液滴温度升高，直至达到设定的蒸发温度时，液滴与空气之间进行传热传质过程。mpCpdTpdt=hApT∞-Tp-dmpdthfg+εpApσθR4-Tp4 (6)（3）液滴温度达到沸腾温度时，与空气的传热传质采用沸腾速率方程。ddpdt=4k∞ρpcp,∞dp1+0.23Redln[1+cp,∞T∞-Tphfg] (7)式中：mp——液滴质量，kg；Tp——液滴温度，K；T∞——连续相温度，K；θR——辐射温度，K；h——对流换热系数，W/m2；Cp——液滴比热，J/(kg·K)；εp——液滴辐射发射率；σdp——液滴的直径，m；hfg——潜热，kJ/kg；cp,∞——水蒸气的比热容，J/(kg·K)。1.2.3连续相与分散相的耦合为真实地表示液滴破碎对喷雾行为的影响，考虑液滴的双向耦合。动量、能量、质量耦合方程分别为：F=Σ18μCDRe24ρpdp2up-u+Fotherm˙pΔt (8)Q=m˙p,0mp,0[mpin-mpout-Hla-mpout∫TrefTpoutCppdT+mpin∫TrefTpinCppdT] (9)M=Δmpmp,0m˙p,0 (10)式中：μ——连续相黏度，Pa·s；up——液滴速度，m/s；CD——阻力系数；mp,0——初始液滴质量，kg；Fother——其他力，N；mpin和mpout——液滴进出质量，kg；Hla——当前温度下的潜热，kJ/kg；Tpin和Tpout——液滴进出温度，K。1.3边界条件计算域四周设定为压力出口，冷冻载体的底面为绝热边界条件。计算域的周围空气温度为300 K，环境压力为101 325 Pa。2模型验证2.1无关性验证壁面附近采用局部网格细化，确保壁面处获得更好的计算精度。对不同计算网格总数以及时间步长进行模拟，网格总数为10.6万，时间步长为2×10-5 s，壁面温度曲线如图3所示。图3壁面温度曲线10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F3a1（a）不同网格数目下的壁面温度曲线10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F3a2（b）不同时间步长下的壁面温度曲线2.2试验验证为评估模型的适用性和准确性，将上述方法与喷雾试验进行对比，模拟与试验对比如图4所示。模拟中的壁面温度随着热流密度的变化趋势与试验趋势基本一致，且对于同一个热流密度，模拟结果与试验结果误差不超过5 K，可以认定模型的准确性。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F004图4模拟与试验对比3计算结果和分析3.1喷雾冷却传热特性研究以质量流量为0.000 8 kg/s为例，探究液氮超快速冷却的换热规律，讨论液氮喷雾冷却特点。喷嘴所对应的参数如表1所示。不同时间的冷却壁面温度云图如图5所示。由图5可知，冷却壁面表面温度分布呈明显的空间和时间不均匀性。喷雾冷却开始，液滴温度远低于壁面温度，液滴与壁面的换热以核态沸腾为主，液滴直接与高温壁面接触，温度速率最快，为冷却过程主要阶段。随着壁面温度降低，冷却效率减小，换热方式转变为对流换热，喷雾液滴撞击壁面形成稳定液膜；随着液膜的流动，热量通过壁面与液膜的对流以及壁面液滴的蒸发而带走。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.T001表1喷嘴所对应的参数参数喷雾流量/(kg/s)喷嘴高度/mm喷嘴速度/(m/s)喷嘴半角/（°）对应值0.000 8122115图5不同时间的冷却壁面温度云图10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F5a1（a）冷却0.08 s10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F5a2（b）冷却0.18 s10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F5a3（c）冷却0.28 s液滴的速度矢量如图6所示。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F006图6液滴的速度矢量图由图6可知，液滴在中心轴附近较为集中，且此处液滴速度明显高于其他区域。这种分布模式由实心锥喷嘴的结构导致，且中心速度较高，喷雾液滴与周围气体相互作用，因此产生涡流以及卷吸现象。3.2质量流量对冷却速度的影响喷雾流量的改变直接影响喷射到壁面后形成的液膜厚度，从而影响冷却效率。不同质量流量下的壁面温度的冷却速度曲线如图7所示。由图7可知，当质量流量为0.000 8 kg/s时，冷却速度最快，温度从300 K降至100 K的过程中，平均降温速率可达51 777.43 K/min。随着质量流量的增大，液滴撞击壁面的数量越多，与高温壁面的热交换越充分，冷却效率越快。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F007图7不同质量流量下的壁面温度的冷却速度曲线液膜厚度沿Y方向的分布如图8所示。由图8可知，不同的质量流量对应的液膜厚度的空间分布特性呈现相似的规律：基本呈现中心对称，中间液膜薄，两边厚，这是由于液滴到达壁面后不断撞击液膜，使中心处的液膜冲向外围区域。随着喷嘴质量流量的增大，液滴数量增多，液膜的厚度也随之增厚。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F008图8液膜厚度沿Y方向的分布3.3喷射速度对冷却速度的影响喷雾喷射速度直接影响液滴密度数的大小。高速时液滴稀疏，低速时液滴密集，影响液滴撞壁的频率以及撞壁后对液膜水平流动的速度。为单独研究喷射速度对冷却效率的影响，在模拟中保持流量不变，仅改变喷射速度。不同喷射速度下冷却壁面的温度变化如图9所示。由图9可知，高速稀疏式喷射冷却性能比低速密集式喷射的冷却性能好，且不同喷射速度下的冷却速度的增加幅度有所差异。在相同的速度差下，速度从24 m/s增加到27 m/s时，温度的冷却速率的变化率最大。因此，喷雾的喷射速度增加有助于提高壁面的冷却速度。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F009图9不同喷射速度下壁面温度变化不同喷射速度条件下，壁面上的液膜流动速度随之发生变化，液膜水平速度沿Y方向的分布如图10所示。由图10可知，各个液膜Y方向速度的空间分布呈相同趋势，在壁面的中心处，液膜的速度基本为0，在远离中心处的某个位置出现速度峰值，且当喷射速度为27 m/s时，Y方向的液膜流动速度最大，说明喷嘴的喷射速度的提高促进液膜在壁面的流动，提高壁面的对流换热能力。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F010图10液膜水平速度沿Y方向的分布3.4喷射高度对冷却速度的影响喷射高度能够影响喷雾的区域，进而影响喷射到壁面的冷却介质的流量以及液膜在壁面的流动情况。不同喷射高度时冷却壁面温度变化如图11所示。由图11可知，高度为10 mm时，冷却速度最快，且在喷射高度10~18 mm范围内，随着喷射高度的降低，壁面温度冷却速度逐渐加快，这是因为高度为10 mm，喷雾冷却区内切于溶液所在区域，即大部分介质流量覆盖在溶液的上层壁面。随着喷射高度的增加，喷雾冷却区域随之增大，使其部分液膜存在于溶液所在区域之外的壁面，造成介质流量的残余。另外，当喷射距离逐渐降低时，空气阻力作用时间减少，液滴到达壁面时动量增加，加强液滴对液膜的扰动，进而提高冷却速率。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F011图11不同高度下壁面温度变化液膜水平速度沿Y方向的分布如图12所示。由图12可知，喷射高度为10 mm时，液膜流动速度最大，随着喷射高度的降低，液膜Y方向的流动速度逐渐增加。这是因为当喷射高度降低后，空气阻力对液滴的作用时间减少，液滴具有的动量增大，撞壁后对液膜的扰动增大，促进液膜的流动，提高了壁面的冷却速率。10.3969/j.issn.1004-7948.2022.06.010.F012图12液膜水平速度沿Y方向的分布4结语（1）壁面中心处，液膜水平速度最小，且随着离中心处距离的增大，液膜速度波动式增加，直至峰值，之后逐渐降低。（2）当流量在0.000 6~0.000 8 kg/s范围内时，随着喷雾流量增加，液滴撞击壁面的数量增多，壁面液膜厚度随之增加，导致壁面上的液滴大量蒸发，加快壁面的冷却速率，且其降温速率可达51 777.43 K/min，利于实现细胞的玻璃化保存。（3）随着喷射速度的增加，液滴具有更高的动量，撞击壁面后使得液膜水平流速增加，加速液膜向四周流动，从而提高壁面的对流换热。（4）喷射高度的变化影响喷射到壁面的冷却介质的流量以及液膜在壁面的流动情况。随着喷射高度的降低，液滴在下降过程中受到空气阻力作用的时间减少，液滴将获得更高的动量，从而撞击壁面之后加速液膜的流动。