随着我国工业和交通运输业的不断发展，噪声污染干扰了人们的正常生活并影响人体健康，环境中的噪声治理备受关注，研究新型环境声学功能材料具有重要意义[1]。聚氯乙烯(PVC)由于具有较高的弯曲强度，分子中含有能对声波产生声阻的极性基团，使之成为隔声材料领域的重要发展方向[2-4]。同时PVC材料与多数填料具有较好的相容性，在高填充量时也有较好的加工性能，通过添加其他材料可在一定程度上提高PVC力学性能[5-9]。PVC复合材料具有高强度、不易变形等优点，使得PVC复合材料替代传统隔音材料的研究备受关注。再生轮胎橡胶颗粒(GTR)具有相对较低的质量、良好的隔热性能[10-11]。Żukowska等[12]将磨碎轮胎橡胶颗粒掺入柔性发泡聚氨酯基质中，应用泡沫制造的两步预聚物方法制备成复合隔声材料。加入20%质量分数的GTR后，复合材料的拉伸强度和断裂伸长率分别增加了10%和8%。结果表明：GTR可以有效用作软质聚氨酯泡沫的填料，同时提高其力学性能。Colom等[13]采用轮胎橡胶颗粒掺入高密度聚乙烯和聚丙烯基体，其中热塑性基质提供材料的延展性，而增强颗粒为橡胶颗粒，使得复合材料弹性模量增加，而韧性和弹性下降。本实验以塑化PVC为基体，结合GTR和硅藻土DE、发泡剂AC，制备成硬层PVC/GTR隔声材料、软层PVC/DE/AC吸声材料，利用热压法将其制备成具有软硬双层结构的复合材料。分别对软层、硬层和软硬层复合材料的声学性能和动态力学性能进行分析，以期为建筑业中隔声材料的研发提供新思路。1实验部分1.1主要原料塑化聚氯乙烯(PVC)，W240，苏州迪捷塑化有限公司；再生轮胎橡胶颗粒(GTR)，粒径40目，灵寿县盛飞矿产品加工厂；硅藻土(DE)，工业级，上海蒂凯姆实业有限公司；发泡剂(AC)，工业级，石家庄宽路新材料科技有限公司。1.2仪器与设备小型精密热压机，YQ41-40-63，滕州市耀飞机床有限公司；转矩流变仪，RTOI-06/02，广州市普同实验分析仪器有限公司；电子拉力机，CREE-8007A，东莞市科锐仪器科技有限公司；动态力学分析仪(DMA)，DMA850，上海诺铼科技发展有限公司；吸声系数隔声系数阻抗管，AWA8551，北京中恒日鑫科技有限公司；扫描电子显微镜(SEM)，JSM-5510 LV，日本电子株式会社。1.3样品制备1.3.1软层PVC/DE/AC吸声材料控制发泡剂AC质量分数为3%，将塑化PVC与质量分数分别为5%、10%、15%、20%、25%的硅藻土DE粉末混合均匀，转矩流变仪中在130 ℃条件下熔融10 min，通过热压机在20 MPa压力下热压成型，获得直径40 min、厚度1 mm的软层PVC/DE/AC吸声材料。控制硅藻土DE粉末质量分数为20%，将塑化PVC和质量分数分别为1%、2%、3%、4%、5%的发泡剂AC混合均匀，通过转矩流变仪在130 ℃条件下熔融10 min，并在20 MPa的压力下热压成型，获得直径40 min、厚度1 mm的软层PVC/DE/AC吸声材料。1.3.2硬层PVC/GTR隔声材料将塑化PVC与质量分数分别为5%、10%、15%、20%、25%的GTR颗粒混合均匀，于转矩流变仪中在200 ℃条件下熔融10 min，在20 MPa的压力和180 ℃的温度条件下热压成型，获得直径40 min、厚度1 mm的硬层PVC/GTR隔声材料。1.3.3软硬层PVC复合材料将制备的硬层PVC/GTR隔声材料与软层PVC/DE/AC吸声材料重叠，在10 MPa的压力和120 ℃的温度条件下热压成型，获得直径40 min、厚度2 mm的软硬层PVC复合材料。1.4性能测试与表征吸声性能测试：声波频率范围为1 000~6 000 Hz。隔声性能测试：声波频率范围为1 000~6 000 Hz。力学性能测试：在25 ℃、拉伸速率15 mm/min条件下测试不同样品的弹性模量、拉伸强度、断裂伸长率和韧性。DMA测试：设定温度范围为45~125 ℃，升温速率为5 ℃/min，频率为1 Hz。SEM分析：将复合材料脆断，断面喷金处理，测试电压20 kV。2结果与讨论2.1复合材料配方优化2.1.1软层PVC/DE/AC复合材料吸声性能图1为软层PVC/DE/AC复合材料的吸声性能。从图1a可以看出，硅藻土DE的添加有利于提高聚合物之间的结合程度，这主要由于硅藻土中天然多孔结构具有吸声降噪作用。软层PVC/DE/AC材料的吸声系数随着DE含量的增加而增大，但当DE质量分数高于20%时，受到DE团聚的影响，使得软层PVC/DE/AC材料的吸声系数有所下降[14-15]。图1软层PVC/DE/AC复合材料的吸声性能Fig.1Sound absorption performance of soft layer PVC/DE/AC composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F1a1(a)AC质量分数为3%10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F1a2(b)DE质量分数为20%从图1b可以看出，AC的添加对软层PVC/DE/AC材料吸声系数有所提高。这主要由于发泡剂受热分解后产生氮气，从而使得软层PVC/DE/AC材料中产生气孔结构。然而当AC质量分数高于3%时，由于过量的AC热解后产生的过量气体使得气孔结构坍塌，因此PVC/DE/AC材料的吸声系数有所下降[16]。2.1.2硬层PVC/GTR材料隔声性能设计实验探究不同质量分数的GTR颗粒对硬层PVC/GT复合材料的隔声性能影响，图2为测试结果。从图2可以看出，硬层PVC/GTR材料的隔声量随频率的增加呈现先降低后升高的趋势，并在共振频率处达到最小值。此外，在塑化PVC基体中加入GTR颗粒可提高材料的隔声性能，硬层PVC/GTR材料的隔声量随GTR质量分数的增加呈现先增加后降低的趋势，并在GTR含量为15%时达到最优。这主要由于低质量分数GTR颗粒的加入产生团聚作用，使得材料分散性较差。而适量的GTR粉加入提高硬层PVC/GTR材料的面密度，使得振动质点间的作用力增强，因此需要更多的声能促使质点振动，从而降低声量[17]。而过量GTR颗粒的加入使得硬层PVC/GTR材料断层和裂缝增多，使其相容性逐渐变差，从而使得材料隔声量降低[18]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F002图2硬层PVC/GTR复合材料隔声性能Fig.2Sound insulation performance of hard layer PVC/GTR composites2.2复合材料的SEM分析图3为硬层PVC/GTR复合材料的SEM照片。从图3可以看出，加入适量的GTR，硬层PVC/GTR复合材料的端口切面整齐，且部分塑化PVC仍黏附于GTR颗粒上，表明硬层PVC/GTR复合材料中GTR颗粒与塑化PVC基体结合良好。而随着GTR颗粒质量分数的提高，GTR颗粒周围出现较多裂缝和空穴，使得GTR颗粒和塑化PVC的黏附能力下降，与硬层PVC/GTR材料隔声性能研究结果一致。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F003图3硬层PVC/GTR复合材料的SEM照片Fig.3SEM images of hard layer PVC/GTR composites2.3复合材料的力学性能分析2.3.1软层复合材料动态力学性能图4为DE和AC的质量分数对软层PVC/DE/AC复合材料的动态力学性能的影响。图4DE和AC质量分数对软层PVC/DE/AC复合材料的动态力学性能影响Fig.4Effect of DE and AC mass fraction on dynamic mechanical properties of soft layer PVC/DE/AC composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F4a1(a)储能模量10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F4a2(b)损耗因子从图4a可以看出，复合材料的储能模量随着DE材料和AC材料的增加均呈先上升后下降的趋势，表明适量的DE材料和AC材料的加入提高软层复合材料刚性。从图4b可以看出，随着DE质量分数的提高，软层复合材料的损耗因子变化不显著；而随着AC材料质量分数的提高软层复合材料的损耗因子呈明显降低。研究表明：由AC发泡剂添加产生材料内部的孔洞结构降低了体系中分子链的连续性，使得材料损耗因子有所下降。结合DE和AC材料对复合材料的声学性能影响，DE和AC最优的质量分数分别为20%和3%。2.3.2硬层复合材料动态力学性能图5为不同质量分数的GTR粉末对硬层复合材料的动态力学性能影响。从图5a可以看出，硬层复合材料的储能模量随着GTR粉末的增加呈先上升后下降的趋势，表明适量GTR材料的加入提高材料刚性，而过量GTR会使得硬层复合材料容性逐渐变差。从图5b可以看出，硬层复合材料的损耗因子呈先下降后上升的趋势，表明适当GTR的加入能够提高硬层复合材料刚性，降低体系黏性，使得阻尼作用逐渐减小。结合GTR质量分数对材料力学及声学性能的影响，GTR最优质量分数为15%。图5GTR粉末对硬层PVC/GTR复合材料的动态力学性能影响Fig.5Effect of GTR powder on dynamic mechanical properties of hard layer PVC/GTR composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F5a1(a)储能模量10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F5a2(b)损耗因子2.3.3软硬层复合材料力学性能图6为不同质量分数的GTR对软硬层PVC复合材料力学性能的影响。从图6可以看出，软硬层PVC复合材料的弹性模量随着GTR质量分数的提高而增加，当GTR质量分数为15%时，复合材料弹性模量达到最高，为15.3 MPa。表明GTR的添加显著提高了复合材料的弹性模量。当GTR质量分数逐渐提高，软硬层PVC复合材料拉伸强度、韧性和断裂伸长率均有所降低，其中拉伸强度由未添加GTR的5.64 MPa降低至3.56 MPa，韧性由3.25 J降低至2.53 J，断裂伸长率由128.7%降低至80.4%。这主要由于GTR粉末易碎，且GTR与塑性材料相容性较差，使得高度交联的橡胶结构与基体之间缺少强的化学键作用力，因此使得软硬层PVC复合材料的拉伸强度、韧性和断裂伸长率降低，但复合材料力学性能的降低幅度显著小于Mohite等[19]研究的聚烯烃/GTR复合材料力学性能的降低幅度。图6不同质量分数的GTR对软硬层PVC复合材料力学性能的影响Fig.6Effect of different mass fraction of GTR on mechanical properties of soft hard layer PVC composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F6a1(a)弹性模量10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F6a2(b)拉伸强度10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F6a3(c)韧性10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F6a4(d)断裂伸长率2.4复合材料声学性能分析设计实验探究三种PVC基复合材料的平均隔声量和平均吸声系数，图7为实验结果。从图7可以看出，软硬层PVC复合材料的平均隔声量和平均吸声系数均高于硬层PVC/GTR材料和软层PVC/DE/AC材料，其中软层PVC/DE/AC材料的隔声量最低，这主要由于材料中没有丰富的泡孔结构，且面密度较低，仅通过阻尼减振削弱声波能量，故隔声量较低。而软硬层PVC复合材料相较单层材料，其厚度和面密度增加，软硬层的复合结构能够通过吸声、隔声、阻尼等机理进行降噪。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.04.015.F007图7三种PVC基复合材料声学性能分析Fig.7Acoustic performance analysis of three PVC based composites3结论针对软层PVC/DE/AC吸声材料，DE质量分数为20%和AC发泡剂质量分数为3%时，吸声性能最优。针对硬层PVC/GTR材料，GTR质量分数为15%时，隔声性能最好。力学性能验证可知，当DE和AC材料质量分数分别为20%和3%，GTR质量分数达15%时，软层复合材料和硬层复合材料储能模量达到最高且损耗因子最低。当GTR质量分数为15%时，软硬层PVC复合材料弹性模量最高为15.3 MPa，同时复合材料的拉伸强度、韧性和断裂伸长率均分别降至3.56 MPa、2.53 J、80.4%。软硬层的复合结构能通过吸声、隔声、阻尼等机理进行降噪。