环氧树脂(EP)是一种耐热、耐腐蚀性能好，绝缘性能高、加工简单的聚合物。在电工材料领域，EP逐步取代传统绝缘材料，成为电工设备绝缘浇铸材料的重要组成部分[1-2]。而纯EP浇铸产品的内部分子交联密度较高、内应力较大、抗开裂和抗冲击性能不高，需要加入功能掺合料优化性能[2-3]。玻璃纤维(GF)具有耐化学腐蚀、高强度、高弹性模量等优异性能[3]。玻璃纤维增强环氧树脂复合材料(EP/GF)是目前研究技术成熟且应用广泛的复合材料之一。EP/GF复合材料兼顾了GF和EP的优点，具有质量轻、强度高、耐腐蚀性好、电绝缘性能好、加工成型单和原料成本低等特点，成为电子工业领域重要的复合材料[4-6]。张硕等[7]制备了EP/GF复合材料，研究了试样在沿纤维方向和垂直纤维方向的力学性能。研究表明：试样沿纤维方向的力学性能明显优于垂直于纤维方向。王启强等[8]制备了EP/GF复合材料，研究了固化条件和GF掺量对复合材料力学性能的影响。结果表明：固化温度120 ℃、固化时间3.0 h下，GF掺量20%时，EP/GF复合材料的力学性能较好。但是，以往研究主要关注EP/GF复合材料的力学性能，而EP/GF复合材料作为一种电子行业重要的工程材料，其绝缘性能与力学性能同样重要。EP/GF复合材料中GF与EP组分性质不同，相互界面间相容性较差，两者难以形成一个整体，无法充分发挥彼此的优势。改善GF与EP界面间的相容性，是提高EP/GF复合材料综合性能的关键。通过KH-550等硅烷偶联剂改性GF表面活性，是提高GF与EP的相容性的常用方法[3]。Ishida等[9]研究发现，偶联剂与GF表面形成Si—O—Si化学键，提高了GF表面极性。吕晓敏等[10]研究发现，在GF的复合材料体系中，硅烷偶联剂可以提高GF与EP的相容性，进而提高两者界面的黏结强度。本实验通过KH-550改性GF，提高GF与EP基体的相容性，制备了EP/GF复合材料，研究了EP/GF复合材料的绝缘性能和力学性能，以制备综合性能最优的EP/GF复合材料。1实验部分1.1主要原料玻璃纤维(GF)，长度1~2 mm，日本住友化学株式会；环氧树脂(EP)，E51，江阴万千化学品有限公司；固化剂，9145，纯度99%，广东舜天新材料有限公司；改性剂，KH-550，青岛恒达新材料科技有限公司；无水乙醇，分析纯，辽宁泉瑞试剂有限公司；去离子水，实验室自制。1.2仪器与设备超声波分散仪，JA-400，济宁奥超电子设备有限公司；数显电热套，DZTW，沈阳科瑞永兴化玻仪器有限公司；超薄切片机，LKB NOVA，瑞典LKB公司；高阻计，SM-8220，东莞市仪天下电子科技有限公司；电压击穿测试仪，ZJC、介质损耗测试仪，ZJD-87，北京智德创新仪器设备有限公司；局部放电检测仪，WE800 PRO，武汉鄂高电气有限公司；抗冲击试验机，HY-22J，河北广惠试验仪器有限公司；电子万能试验机，SHK-A104，上海恒克仪器科技有限公司；扫描电子显微镜(SEM)，SX-4，日本JEOL公司；A型邵氏硬度计，HTS-800A，上海奕纵精密仪器有限公司。1.3样品制备1.3.1GF的表面改性去离子水∶无水乙醇∶KH-550的质量比为100∶100∶3，配制表面改性液；称取1 000 g表面改性液装入超声波分散仪中，倒入100 g GF超声分散1 h；取出GF用去离子水冲洗干净；在100 ℃的烘箱中将GF干燥6 h，制得表面改性的GF。1.3.2EP/改性GF复合材料的制备表1为EP/改性GF复合材料配方。按表1配方称取EP，将EP在80 ℃数显控温电热套中，加热2 h；将改性GF加入EP中，以1 000 r/min的速度搅拌2 h，使GF充分分散到EP中；加入固化剂，继续搅拌1.5 h，制成均匀的混合料；用真空泵对混合料脱泡20 min，注入涂抹脱模剂的模具，冷却至室温后，待混合料基本成型，将成型试样带模具放入60 ℃烘箱中静置5 h；取出模具，待冷却至室温脱模。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.T001表1EP/改性GF复合材料配方Tab.1Formula of EP/modified GF composites试样编号EP/g固化剂/g改性GF/g改性GF掺量/%1#7525002#752510103#752520204#752530305#752540401.4性能测试与表征SEM测试：用扫描电子显微镜观察试样断面微观形貌，加速电压20 kV。绝缘性能测试：采用高阻计测试复合材料体积电阻率，高压端接入直流电压5 kV；交流短时击穿试验，用电压击穿测试仪测定试样击穿场强。用介质损耗测试仪测试试样介电特性，输出电压为10 kV交流电压。按ASTM D149—2009进行测试，试样尺寸D为30 mm，h为2 mm。弯曲强度：按GB/T 1449—2005进行测试。拉伸性能：按GB/T 1447—2005进行测试，尺寸180 mm×40 mm×4 mm，哑铃型试样。压缩性能：按GB/T 5258—2008进行测试。冲击强度：按GB/T 1843—2008进行测试，采用A型缺口，样品尺寸80 mm×10 mm×4 mm。邵氏硬度：按GB/T 531.1—2008进行测试，A型。2结果与讨论2.1微观形貌分析图1为EP/改性GF复合材料断面的SEM照片。从图1可以看出，随着改性GF掺量的增加，改性GF能够均匀分布在EP中。当改性GF掺量增加至10%~30%，EP/GF复合材料中GF分散相对均匀。当改性GF掺量增加至40%时，EP/GF复合材料中出现改性GF部分团聚，并且复合材料出现了孔隙。结果说明，改性GF掺量不宜过大，改性GF掺量达到40%时，改性GF分散不均匀，容易出现团聚或造成EP基体产生孔隙等缺陷。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F001图1EP/EP/改性GF复合材料断面的SEM照片Fig.1SEM images of the fracture surface of EP/modified GF composites2.2绝缘性能2.2.1体积电导率表2为EP/改性GF复合材料的体积电阻率。从表2可以看出，与1#试样相比，2#、3#、4#和5#试样的体积电阻率逐渐增加。与1#试样相比，4#试样体积电阻率提高了36.9%。但随着改性GF掺量增加，复合材料的体积电阻率先升高后下降。因为改性GF掺量较低时，改性GF在EP内部分散均匀，改性GF与EP基体的相容性很好，减少了EP基体内的孔隙或缺陷，所以复合材料体积电阻率增大。而继续增加改性GF，改性GF过量而发生相互聚集，导致改性GF与EP不能充分浸润；改性GF掺量过高使复合材料在成型过程中变黏稠，导致EP基体内部出现孔隙等缺陷，试样体积电阻率有所降低[11]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.T002表2EP/EP/改性GF复合材料的体积电阻率Tab.2Volume resistivity of EP/modified GF composites试样编号体积电阻率/×10131#2.492#2.723#3.084#3.415#3.16Ω‧mΩ‧m2.2.2介电特性相对介电常数(εr)和介质损耗因数(tanδ)是反映复合材料介电特性的重要指标。EP复合材料应用于电工设备时，需要具有较低的εr和tanδ，以避免复合材料热损过高，造成材料加速绝缘老化，甚至设备故障[12-13]。图2为EP/改性GF复合材料的介电性能。从图2可以看出，随着改性GF掺量的增加，试样的εr和tanδ曲线先下降后上升。改性GF掺量为30%时，4#试样εr和tanδ达到最小值分别为3.5和0.51%，比1#试样分别降低了11.4%和8.9%，说明复合材料的界面层介电损耗最小。总体上，改性GF的加入，试样的εr和tanδ均比1#试样低，说明复合材料的介电特性变好。但是继续增加改性GF后，复合材料的εr和tanδ又逐渐上升。因为，过多的改性GF容易出现团聚，造成复合材料内部出现孔隙等缺陷，导致复合材料电损耗增加[14-15]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F002图2EP/EP/改性GF复合材料的介电性能Fig.2Dielectric properties of EP/modified GF composites2.2.3击穿强度图3为EP/改性GF复合材料的击穿强度。从图3可以看出，与1#试样相比，加入改性GF后，复合材料的交流短时击穿电压值先增大后降低。因为改性GF与EP基体的相容性好，减少了EP基体内的孔隙或缺陷；另外KH-550表面极性基团可以与EP发生交联，增加了复合材料内部的结构紧密，所以复合材料交流短时击穿电压值增大。但是当改性GF掺量过大时，改性GF发生团聚，导致复合材料内部出现孔隙等缺陷，使复合材料的交流短时击穿电压值降低[14-15]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F003图3EP/EP/改性GF复合材料的击穿强度Fig.3Breakdown strength of EP/modified GF composites2.3力学性能2.3.1弯曲性能图4为EP/改性GF复合材料的弯曲强度。从图4可以看出，随着改性GF掺量增加，EP/GF复合材料的弯曲强度先增加后降低。改性GF掺量为30%时，复合材料的弯曲强度达到最大值125.1 MPa，比1#试样提高了38.2%。因为改性GF的弯曲强度远高于EP，改性GF掺量不高时，改性GF均匀分散到EP基体中，改性GF能够较好地承担弯曲荷载，使复合材料弯曲性能得到强化。随着改性GF掺量增加，复合材料的弯曲强度逐渐增大；但是，当改性GF掺量过高时，比如5#试样中改性GF出现团聚，阻隔了EP基体的连续性，并且过多地改性GF使得EP在成型时混合料变稠，容易形成孔隙等缺陷，给复合材料的弯曲性能造成不利影响[16-17]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F004图4EP/EP/改性GF复合材料的弯曲强度Fig.4Bending strength of EP/modified GF composites2.3.2冲击强度图5为EP/改性GF复合材料的冲击强度。从图5可以看出，随着改性GF掺量增加，EP/改性GF复合材料的冲击强度先增加后降低。改性GF掺量为30%时，复合材料的冲击强度达到最大值7.7 kJ/m2，比纯EP提高了40.0%。因为改性GF掺量不高时，改性GF均匀分散到EP基体中，改性GF较好地承担和分散冲击荷载，使复合材料冲击强度得到强化。但是，当改性GF掺量过高时，改性GF出现团聚，容易形成间隙或孔隙等缺陷，对复合材料的冲击强度造成不利影响[3,17]。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F005图5EP/EP/改性GF复合材料的冲击强度Fig.5Impact strength of EP/modified GF composites2.3.3拉伸性能图6为EP/改性GF复合材料拉伸性能。从图6可以看出，随着改性GF增加，复合材料的拉伸强度先逐渐增大后降低，断裂伸长率先降低后略有升高。因为改性GF的拉伸强度高于EP的拉伸强度，改性GF加入EP基体中，改性GF掺量不高时，能够均匀分散到EP中，改性GF分担了纵向拉伸荷载，强化了复合材料的拉伸强度；改性GF掺量继续增加，过多的改性GF使得EP成型时容易形成间隙或孔隙等缺陷，应力传递变弱，改性GF容易从EP界面拔出，降低了复合材料的拉伸强度[18-19]。5#试样的拉伸强度相比4#试样有所降低。由于GF韧性不如EP，受到拉伸荷载时，复合材料的断裂伸长率总体出现下降趋势，但是当改性GF掺量过高时，改性GF不能充分发挥分散拉伸荷载的作用，因此断裂伸长率略有上升[20-21]。4#试样的综合拉伸性能最好，与1#试样相比，拉伸强度增加了40.4%，断裂伸长率降低了11.1%。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F006图6EP/EP/改性GF复合材料的拉伸性能Fig. 6Tensile properties of EP/modified GF composites2.3.4邵氏硬度表3为EP/改性GF复合材料的邵氏硬度。从表3可以看出，随着改性GF加，复合材料的邵氏硬度先增大后降低。当改性GF掺量过高时，改性GF出现团聚，改性GF不能充分发挥其硬度高的特性[22-23]，5#试样比4#试样的邵氏硬度低。改性GF掺量为30%时，4#试样的邵氏硬度达到最大值96.3，比1#试样提高了5.9%。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.T003表3EP/EP/改性GF复合材料的邵氏硬度Tab.3Shore hardness of EP/modified GF composites试样编号邵氏硬度1#90.92#92.63#94.84#96.35#95.53结论（1）改性GF掺量不超过30%时，改性GF均匀分散于EP中；改性GF掺量达到40%时，改性GF出现团聚，且EP基体产生孔隙等缺陷。（2）改性GF掺量为30%时，EP/改性GF复合材料的绝缘性能和综合力学性能最好，与纯EP相比，此时复合材料的体积电阻率提高了36.9%，εr和tanδ分别降低了11.4%和8.9%，交流短时击穿电压值提高了27.8%，弯曲强度提高了38.2%，冲击强度提高了40.0%，拉伸强度增加了40.4%，断裂伸长率只降低了11.1%，邵氏硬度提高了5.9%。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2023.07.004.F007