近年来，人们的环保意识逐步增强，对于绿色环保的新型复合材料（如天然纤维增强复合材料）的研究，也逐渐受科研人员的重视[1]。天然纤维具有来源广、成本低、密度小、对人体无危害、对环境无污染、可再生等优点[2-4]。竹材是我国快速生长、可再生的森林资源之一，是以维管束作为增强体、薄壁组织作为基质的天然纤维增强材料[5-6]。利用竹材制取的竹原纤维(BF)具有较高的比强度和比模量，被称为“天然玻璃纤维”[7-9]。环氧树脂(EP)是高分子复合材料中应用最广泛的热固性基体树脂，具有良好的力学性能、耐腐蚀性、绝缘性、黏结性，以及成型加工方便、环保无毒等优点[10-11]。采用BF增强EP制成的复合材料，可以改善EP基体冲击性能低、脆性大等缺陷，获得轻质量、高比强度、低成本、对环境危害小的优质复合材料。该材料可应用于汽车内饰、室内装修以及建筑行业等领域[12]。现阶段对BF复合材料的研究中，施江靖等[13]研究BF含量对真空辅助树脂传递模塑(VARTM)制备EP/BF复合材料性能影响，该方法制备复合材料的关键是BF含量的控制。BF的加入可以提高EP的刚性，但随着BF含量的增加，EP注射难度也会持续增大。与VARTM工艺相比，热压工艺生产效率高、容易实现工业化自动生产且产品价格低廉、可制备长纤维增强树脂基复合材料。此外，关于长竹原纤维不同铺层结构对复合材料力学性能影响的相关研究较少。本实验使用热压工艺研究不同热压条件对EP/BF复合材料力学性能的影响。通过SEM进行断面特征分析，详细阐述不同铺层结构的EP/BF复合材料在不同方向上受力特点。1实验部分1.1主要原料长竹原纤维(BF)，自制，广东广宁四年生的青皮竹；环氧树脂(EP)，YD-128、胺类固化剂，5010B，温州亦晨实业有限公司。1.2仪器与设备模具，自制，凹模内腔尺寸为160 mm×160 mm×8 mm；竹材剖片机，自制；竹木材高压渗透罐（木材防腐阻燃设备），DN800×1500，江西美隆木材保护有限公司；机械碾压开纤机，自制；热压机，HBSCR-25T/350，青岛华博机械科技有限公司；微机控制木材专用试验机，UTM2503，深圳三思纵横科技股份有限公司；台式扫描电镜(SEM)，EM-30Plus，韩国COXEM公司。1.3样品制备图1为EP/BF复合材料制备工艺流程图。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F001图1EP/BF复合材料制备工艺流程图Fig.1Preparation process flow diagram of EP/BF composites将青皮竹剖成1 500 mm×20 mm×10 mm的竹片，放入高压渗透罐中进行高压渗透软化处理，将软化的竹片通过机械碾压开纤机制成试验所需的BF。将BF称重并分组，每组质量约30 g。按比例调配EP胶液，模具准备（喷涂脱模剂）。将分组称重的BF整齐铺覆在模具凹模内（按照不同的铺层方式工整排列）。将配制好的EP胶液均匀地浇注在BF表面，利用EP胶液的流动性及热压时的压力在凹模内腔内完成与BF的浸胶与组胚处理，将组胚的模具放在热压机上进行预热及热压处理，通过使用不同的热压工艺制备EP/BF复合材料。所有实验均重复3次，其值为平均值±标准差。1.4性能测试与表征拉伸性能测试：按GB/T 1040.5—2008进行测试，试件尺寸150 mm×15 mm，选定原始标距100 mm，加载速度5mm/min，每组试样5个。弯曲性能测试：按GB/T 9341—2008进行测试，试件尺寸100 mm×25 mm，选定跨距50 mm，加载速度1 mm/min，每组试样5个。SEM分析：试样均进行表面喷金处理，高真空模式下运行电压15 kV。2结果与分析2.1单因素热压工艺对EP/BF复合材料力学性能的影响2.1.1热压温度对EP/BF复合材料力学性能的影响图2为热压温度对EP/BF复合材料力学性能的影响。图2热压温度对EP/BF复合材料力学性能的影响Fig.2Effect of hot-pressing temperature on mechanical properties of EP/BF composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F2a1（a）拉伸模量和拉伸强度10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F2a2（b）弯曲模量和弯曲强度从图2a可以看出，当热压温度从80 ℃升至100 ℃，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度小幅度增加。100 ℃时，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度达到最大值，分别为6 912 MPa和184 MPa。而100 ℃之后，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度大幅度降低，120 ℃时EP/BF的拉伸强度为161 MPa，比最高点时降低约12.5%。从图2b可以看出，随着热压温度的增加，EP/BF的弯曲模量、弯曲强度呈现先增加后降低的趋势。热压温度从80 ℃升至90 ℃时，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度增加，当热压温度在90 ℃时，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度达到最大值，分别为31 391 MPa和278 MPa。而90 ℃后，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度具有明显降低趋势，120 ℃时EP/BF的弯曲模量为28 325 MPa，比最高点时降低约9.8%。这是由于EP作为一种热固性树脂，其固化反应为吸热反应受固化温度影响较大，随着固化温度的增加，EP与BF的反应逐渐充分，提高EP的固化程度，使EP/BF复合材料的交联密度增加，力学性能也随之提升。随着固化温度继续升高，造成BF中纤维素与半纤维素的降解，导致BF的增强效果减弱。同时，过高的温度也会造成复合材料表层与其内部化学交联反应增加、引起残余应力的产生，从而使复合材料的力学性能降低[14]。2.1.2热压压力对EP/BF复合材料力学性能的影响图3为热压压力对EP/BF复合材料力学性能的影响。图3热压压力对EP/BF复合材料力学性能的影响Fig.3Effect of hot-pressing pressure on mechanical properties of EP/BF composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F3a1（a）拉伸模量和拉伸强度10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F3a2（b）弯曲模量和弯曲强度从图3a可以看出，热压压力从0.8 MPa升至1.6 MPa时，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度随之增加，热压压力在1.6 MPa时，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度达到最大值，分别为6 705 MPa和161 MPa。而压力高于1.6 MPa，EP/BF的拉伸强度和拉伸模量明显降低，在4 MPa时EP/BF的拉伸强度为140 MPa，比最高点时降低约13%。从图3b可以看出，热压压力从0.8 MPa升至2.4 MPa时，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度增加，当热压压力在2.4 MPa，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度最大，分别为30 235 MPa和271 MPa。当压力高于2.4 MPa，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度明显下降，在4 MPa时EP/BF的弯曲模量为25 629 MPa，比最高点时降低约15%。这是由于热压压力较小时，EP受到的促使其向BF间渗透的外部载荷较小，不利于EP对BF的浸润，且压力过低不利于共混物中残余气体排除，从而使复合材料不能够充分固化，复合材料体系的交联密度较小。随着热压压力的增加，共混物中残余空气被逐渐排除，使复合材料中BF与EP之间的作用力加强，在BF与EP间形成紧密的物理结合。化学交联作用下，复合材料的交联密度增加，复合材料的力学性能逐渐增至最大值。随着热压压力继续增加，使BF中的纤维结构发生破坏、造成复合材料的增强效果下降，导致其力学性能降低。2.1.3热压时间对EP/BF复合材料力学性能的影响图4为热压时间对EP/BF复合材料力学性能的影响。图4热压时间对EP/BF复合材料力学性能的影响Fig.4Effect of hot-pressing time on mechanical properties of EP/BF composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F4a1（a）拉伸模量和拉伸强度10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F4a2（b）弯曲模量和弯曲强度从图4a可以看出，随着热压时间的增加，EP/BF的拉伸模量、拉伸强度呈现先增加后降低的趋势。热压时间从10 min升至20 min时，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度随之增加，热压时间在20 min时，EP/BF的拉伸模量和拉伸强度达到最大值，分别为6 912 MPa和184 MPa。而热压时间大于20 min，EP/BF的拉伸强度和拉伸模量逐渐降低，30 min时EP/BF的拉伸强度为160 MPa，比最高点时降低约13%。从图4b可以看出，随着热压时间的增加，EP/BF的弯曲模量、弯曲强度均呈现先增加后降低的趋势。热压时间从10 min升至20 min时，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度随之增加，热压时间在20 min时，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度达到最大值，分别为30 824 MPa和273 MPa。而热压时间大于20 min，EP/BF的弯曲模量和弯曲强度逐渐降低，在30 min时EP/BF的弯曲模量为28 356 MPa，比最高点时降低约8%。这是由于热压时间过短时，EP无法完全固化，导致制品欠熟因而力学性能差，还会出现材料外观光泽较低、脱模时易出现翘曲和变形等情况。随着热压时间的增加，EP逐渐充分固化，复合材料的力学性能达到最大值。随着热压时间继续增加，容易导致EP与BF之间产生较大的应力，从而导致力学性能降低。此外，过长的热压时间还会使材料表面发暗起泡。2.2热压工艺正交试验通过单因素试验，选取对力学性能影响最大的水平：热压温度80、90、100 ℃；热压压力1.6、2.4、3.2 MPa；热压时间15、20、25 min；表1为L9(33)正交试验因素水平设计[15-16]，表2为L9(33)正交试验结果与极差分析结果。从表2可以看出，对于拉伸和弯曲强度，RCRARB，即对EP/BF复合材料拉伸强度和弯曲强度影响的主次因素分别为热压时间、热压温度、热压压力。其中，拉伸强度最佳的优选工艺方案为A3B1C2，弯曲强度最佳的优选工艺方案为A2B1C2。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T001表1L9（33）正交试验因素水平设计Tab.1L9（33） orthogonal test factor level design水平因素热压温度（A）/℃热压压力（B）/MPa热压时间（C）/min1801.6152902.42031003.22510.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T002表2L9（33）正交试验结果与极差分析结果Tab.2Results of L9（33） orthogonal test and range analysis试验编号因素拉伸强度/MPa弯曲强度/MPaABC空列111111692682122217127431333165267421231782785223117227362312168269731321732728321317026893321176277k1168.33173.33169.00k2172.67171.00175.00k3173.00169.67170.00k1*269.67272.67268.33k2*273.33271.67276.33k3*272.33271.00270.67R4.673.676.00R*3.671.678.00注：*为目标变量为弯曲强度的k值和R值。表3和表4分别为拉伸强度和弯曲强度的方差分析结果。选择α=0.1，由F分布表查出F0.1(2,2)=9。从表3和表4可以看出，热压时间对拉伸强度和弯曲强度的影响皆达到显著性水平。对比3个因素的F比，对EP/BF复合材料的拉伸强度和弯曲强度影响程度为：热压时间热压温度热压压力，与极差分析结果一致。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T003表3拉伸强度方差分析Tab.3Variance analysis of tensile strength离差来源偏差平方和SS自由度DF均方MSF比F临界值显著性误差4.6722.33A40.67220.338.719B20.67210.334.439C62.00231.0013.299显著10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T004表4弯曲强度方差分析Tab.4Variance analysis of bending strength离差来源偏差平方和SS自由度DF均方MSF比F临界值显著性误差4.2222.11A21.56210.785.119B4.2222.111.009C101.56250.7824.059显著通过正交试验极差与方差分析知，拉伸性能优化方案为A3B1C2，弯曲性能优化方案为A2B1C2。而通过单因素分析知，热压温度为90 ℃时复合材料的拉伸性能和弯曲性能较好。故综合选择最佳工艺方案为A2B1C2，即热压温度90 ℃，热压压力1.6 MPa，热压时间20 min，此时拉伸强度184 MPa，拉伸模量6 912 MPa，弯曲强度273 MPa，弯曲模量30 824 MPa。2.3不同铺层结构对EP/BF复合材料力学性能的影响基于最佳工艺方案，制备单向铺层、双向非交织铺层与双向交织铺层等3种EP/BF复合材料。表5为不同铺层结构的EP/BF复合材料在纤维平行方向上的力学性能。表6为不同铺层结构的EP/BF复合材料在不同方向上的拉伸性能。图5为EP/BF复合材料断面的SEM照片。图6为EP/BF复合材料不同铺层结构三维模拟示意图。10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T005表5不同铺层结构EP/BF复合材料在纤维平行方向的力学性能Tab.5Mechanical properties in the direction of fiber parallel of EP/BF composites with different ply structuresEP/BF复合板材与单向纤维平行方向（0°）拉伸强度与单向纤维平行方向（0°）拉伸模量与单向纤维平行方向（0°）弯曲强度与单向纤维平行方向（0°）弯曲模量单向复合板178689127831391双向非交织复合板152438819227423双向交织复合板141358517923182MPaMPa10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.T006表6不同铺层结构EP/BF复合材料在不同方向的拉伸性能Tab.6Tensile properties in different directions of EP/BF composites with different ply structuresEP/BF复合板材与单向纤维垂直方向（90°）拉伸强度与单向纤维垂直方向（90°）拉伸模量与单向纤维成45°方向拉伸强度与单向纤维成45°方向拉伸模量单向复合板0.92600.128双向非交织复合板1554412261813双向交织复合板1393520371854MPaMPa10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F005图5EP/BF复合材料的断面形貌SEM照片Fig.5SEM images of cross section morphology of EP/BF composites10.15925/j.cnki.issn1005-3360.2021.11.004.F006图6EP/BF复合材料不同铺层结构三维模拟示意图Fig.6Three-dimensional simulation diagram of different ply structures of EP/BF composites从表5可以看出，双向非交织复合板与单向复合板相比，在同样的热压温度、热压压力、热压时间等条件下，双向非交织复合板的拉伸强度由178 MPa降至152 MPa，拉伸模量降幅明显，由6 891 MPa降至4 388 MPa，降低约36%，弯曲模量降低由31 391 MPa降至27 423 MPa，弯曲强度降幅明显，由278 MPa降至192 MPa，降低约31%。这是由于单向EP/BF复合板变为双向非交织EP/BF复合板后，BF对EP的增强效果由双层单向增强变为单层单向增强，使BF对EP的单向增强性能减弱，造成力学性能降低。从图5a可以看出，所有BF皆对EP起增强作用。从图5c可以看出，只有纵向BF在力学实验中对EP具有增强作用。从表6可以看出，当单向复合板在与单向纤维垂直方向上受力，BF对EP的增强效果消失仅EP受力，此时复合板拉伸性能降幅明显，而双向非交织复合板与双向交织复合板受到与单向纤维垂直的力时，仍有另一层BF对EP起增强作用，从而使EP/BF复合板的拉伸性能依然稳定。双向交织复合板与双向非交织复合板相比，铺层结构由双向非交织变为双向交织，其力学性能反而小幅度降低，这是由于在交织的过程中，纤维与纤维之间出现分层，容易造成压制后的复合板材中出现缝隙、气泡等缺陷。从图5e和图5f可以看出，横向BF与纵向BF之间存在较大的缝隙，并伴随较多的纤维拔出现象。而从图5c和图5d可以看出，BF与EP之间胶合紧密、纤维拔出较少。但从表6可以看出，当EP/BF复合板材受到与单向纤维成45°的力，由于双向交织复合板纤维间的交织作用，其对EP的增强效果优于另两种铺层结构的复合板材。3结论（1）热压温度的升高使EP与BF的反应越来越充分，但过高的温度将会使BF中纤维素和半纤维素产生降解。热压压力较小时，EP受到的促使其向BF间渗透的外部载荷较小，且压力过低不利于共混物中残余气体排除；热压压力过高会使BF中纤维素结构发生破坏。热压时间过短时，EP无法完全固化容易导致制品欠熟、材料外观不够光泽等情况；热压时间过长会使EP与BF间产生较大的应力以及出现材料表面发暗、起泡等问题。（2）最佳热压工艺方案为：热压温度90 ℃、热压压力为1.6 MPa、热压时间为20 min。最优工艺参数下制备的EP/BF拉伸强度为184 MPa，拉伸模量为6 912 MPa，弯曲强度为273 MPa，弯曲模量为30 824 MPa。（3）双向铺层的复合材料在受到与单向纤维平行的力时，BF对EP的增强效果减弱，但在与单向纤维垂直方向上受力时，其力学性能会更加稳定；双向交织复合材料容易在纤维与纤维交织处产生缝隙，影响复合材料的力学性能，但在受到与单向纤维成45°的力时，其拉伸性能较另两种铺层结构更优。