中高温肿瘤癌症热疗法是一种精细化肿瘤癌症疗法，肿瘤癌症细胞在313～319 K的温度窗口内承受热应激，导致蛋白质变性、折叠、聚集和DNA交联[1-6]，杀死肿瘤癌症细胞，正常细胞耐热温度高于肿瘤癌症细胞而不被破坏．精确的实时温度信息是影响中高温肿瘤癌症热疗法的关键，温度过高会引起周边正常细胞损伤，温度过低又会导致肿瘤癌变细胞杀死不完全，影响治疗效果．磁纳米温度计(MNPT)[7-9]是一种新型非侵入式测温工具，可实时精确监测肿瘤热疗过程中的细胞/组织的温度信息，攻克长期困扰肿瘤热疗的这一关键技术瓶颈[10-11]．文献[12]研究发现了MNPs磁化响应的五次和三次谐波的幅值比与温度之间的相关性，并用于估算温度，其在293～323 K范围内温度误差为0.3 K．文献[13]研究并构建多种激励磁场下MNPT的谐波模型，将MNPT的单点温度分辨率从1.97 K提高到0.26 K．然而目前磁纳米温度测量技术仍然局限于单点温度测量，二维/多维温度分布信息测量难题一直没有得到有效的解决．通过研究上述单点温度测量方法可以发现一个共同特征，即通过磁纳米磁化谐波信息可以进行温度反演，由此可知磁化谐波信息是至关重要的测量参数．因此，本研究把一维磁场拓展到二维，以二维磁场激励下的谐波信息分布为主要研究对象，构建二维磁场激励下的谐波信息分布模型，研究其分布特征以及物理参数与系统参数对谐波信息分布的影响，为二维/多维温度信息测量技术奠定基础．1 磁化谐波信息分布测量模型磁纳米粒子在静态或低频(小于1 kHz)交流激励磁场下的磁化响应M[14]可由郎之万函数描述为M=NMscothMsHkBT-kBTMsHHH,式中：N为MNPs的浓度；Ms为磁矩，Ms=Ms0V，Ms0为饱和磁化强度，V=πd3/6为单位体积，d为粒径；H=Hxx+Hyy，Hx为x轴方向的激励磁场，Hy为y轴方向的激励磁场；•为矢量的模；kB为玻尔兹曼常数；T为绝对温度．二维磁场激励下的MNPs磁化响应如图1所示．10.13245/j.hust.210604.F001图1二维磁场激励下的MNPs磁化响应二维磁场激励下的MNPs磁化响应可以表示为M=MHxHx+MHyHy=Mxx+Myy,　 (1)式中Mx和My分别为MNPs的磁化响应M在x轴和y轴上的分量．1.1　一维激励磁场下的磁化谐波信息测量模型在x轴上同时施加直流激励和交流激励磁场，即直流激励与交流激励磁场方向平行，y轴上不施加激励磁场，称为一维激励磁场，即Hx=Hacsin(2πf0t)+Hdc，Hy=0，t为时间．统一表示为H(t)=(Hacsin(2πf0t)+Hdc)x, (2)式中：Hac为交流磁场的幅值；Hdc为直流磁场的强度；f0为交流磁场的频率．式(2)代入式(1)中，经泰勒级数展开并提取出各次谐波幅值A，以一次谐波和二次谐波为例，磁化响应一次谐波和二次谐波幅值信息Ax1和Ax2可表示为Ax1=NMsHac3MskBT-Hac360+HacHdc215MskBT3+Hac5756+Hac3Hdc263+2HacHdc4189MskBT5+⋯;Ax2=NMsHac2Hdc30MskBT3-Hac4Hdc189+2Hac2Hdc3189MskBT5+⋯.1.2　二维激励磁场下的磁化谐波信息测量模型当在x轴和y轴分别施加交流磁场和直流磁场即直流激励与交流激励磁场方向垂直，称为二维激励磁场，统一表述为H(t)=HAC|HAC+Hdc|x+Hdc|HAC+Hdc|y, (3)式中HAC=Hacsin(2πf0t)．式(3)代入式(1)，经泰勒级数展开并提取出各次谐波幅值．在推导谐波测量模型中发现，奇次谐波分布在x轴上表示为Ax，偶次谐波分布在y轴上表示为Ay．以一次谐波和二次谐波幅值为例，Ax1和Ay2分别表示频率为f0的谐波幅值和频率为2f0的谐波幅值，其谐波测量模型为      Ax1=NMsHac3MskBT-HacHdc245+Hac360MskBT3+Hac3Hdc2315+Hac5756+2HacHdc4945MskBT5+⋯;      Ay2=NMsHac2Hdc90MskBT3-Hac4Hdc945+2Hac2Hdc3945MskBT5+⋯.2 仿真结果使用Matlab分别仿真研究一维和二维激励下的谐波分布特征，以及粒径(d=18，20，22 nm)、饱和磁化强度(Ms0=205，300，477 kA/m)、交流激励磁场强度(Hac=0.5，1.0，1.5 mT)和直流激励磁场强度对于谐波分布的影响．MNPs的浓度取N=2×1020，交流激励磁场的频率为0.175 kHz，直流激励磁场的强度范围为0.01～10.00 mT，步长为0.1 mT，采样频率为525 kHz，采样周期为9，绝对温度T=314 K．2.1　一维激励磁场的磁化谐波信息分布仿真如图2(a)和(b)所示，当直流磁场与交流磁场共同激励且磁场方向平行时，磁化响应信息包含直流分量、奇次谐波和偶次谐波信息，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．磁化响应信息随粒径的增大而增大，直流分量和各次谐波幅值也随之增加．如图2(c)和(d)所示，各次谐波幅值随着Hdc和粒径的变化趋势不同，一次谐波幅值在Hdc=0 T处有最大值，然后随着Hdc的增加单调递减，粒径越大递减趋势越快．二次谐波幅值随着Hdc的增加先增加到最大值然后逐渐减少，且不同粒径下二次谐波幅值最大值点对应的Hdc不同，粒径越大对应的Hdc越小．三次谐波和四次谐波幅值随着Hdc的增加变化趋势稍微复杂，三次谐波幅值在Hdc=0 T处由最大值点先下降到最低点，然后再增加到极值点，之后逐渐下降．四次谐波幅值是先增加到最大值点，然后下降至极小值点，之后又小幅增加到下一个极大值点后逐渐下降．10.13245/j.hust.210604.F002图2不同粒径下的一维激励磁场的磁化谐波信息分布可以发现：不同Hdc激励磁场下，各次谐波幅值存在极值，这有利于在选取最优激励强度参数时提供判断依据．此外，在一定粒径范围内，选取较大粒径值有助于提高各次谐波信号强度，提高谐波测量精度．如图3所示，相比粒径的影响(图2)，饱和磁化强度Ms0对于磁化谐波信息分布的影响趋势近似，即当直流磁场与交流磁场共同激励且磁场方向平行时，磁化响应信息包含直流分量、奇次谐波和偶次谐波信息，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．磁化响应信息随饱和磁化强度的增大而增大，直流分量和各次谐波幅值也随之增加．10.13245/j.hust.210604.F003图3不同饱和磁化强度下的一维激励磁场的磁化谐波信息分布如图4所示，相比粒径和饱和磁化强度的影响(图2和图3)，交流激励Hac对于磁化谐波信息分布的影响趋势近似，即当直流磁场与交流磁场共同激励且磁场方向平行时，磁化响应信息包含直流分量、奇次谐波和偶次谐波信息，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．磁化响应信息随交流激励的增大而增大，各次谐波幅值也随之增加，但直流分量变化不显著，而且不同交流激励磁场下的各次谐波幅值的最值点和极值点对应的Hdc相同．10.13245/j.hust.210604.F004图4不同交流激励下的一维激励磁场的磁化谐波信息分布2.2　二维激励磁场的磁化谐波信息分布仿真研究当在x轴施加交流磁场，在y轴施加直流磁场构成二维激励磁场时，MNPs的磁化响应信息和谐波幅值分布如图5所示，可以发现x轴上的磁化信息Mx仅包含奇次谐波，y轴上的磁化信息My仅包含直流分量和偶次谐波，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．10.13245/j.hust.210604.F005图5不同粒径下的二维激励磁场的磁化谐波信息分布随着粒径的增加，x轴上的磁化响应(奇次谐波)和y轴上的磁化响应(直流分量和偶次谐波)都同时增加．x轴上的奇次谐波幅值在Hdc=0 T处有最大值，然后随着Hdc的增加单调递减，而y轴上的偶次谐波幅值随着Hdc的增加，先增大到最大值点后减少．随着粒径的增加，最大值对应的Hdc逐渐减小．可以发现：二维磁场激励下，x轴和y轴上的谐波分量不同，奇次和偶次谐波自然分离，这对于磁纳米温度计设计非常关键，可以分别提取出高信噪比的偶次和奇次谐波信息．此外，在选取偶次谐波作为磁纳米温度测量应用时，偶次谐波幅值在不同Hdc激励磁场下存在最大值点，可以为磁纳米测温优化研究提供依据．从图6可以发现：相比粒径的影响(图5)，饱和磁化强度Ms0对磁化谐波信息分布的影响变化趋势近似，即当直流磁场与交流磁场共同激励且磁场方向垂直时，可以发现x轴上的磁化信息Mx仅包含奇次谐波，y轴上的磁化信息My仅包含直流分量和偶次谐波，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．随着饱和磁化强度的增加，x轴上的磁化响应(奇次谐波)和y轴上的磁化响应(直流分量和偶次谐波)都同时增加．10.13245/j.hust.210604.F006图6不同饱和磁化强度下的二维激励磁场的磁化谐波信息分布从图7可以发现：相比粒径和Ms0的影响(图5和图6)，交流激励Hac对于磁化谐波信息分布的影响变化趋势近似，即当直流磁场与交流磁场共同激励且磁场方向垂直时，可以发现x轴上的磁化信息Mx仅包含奇次谐波，y轴上的磁化信息My仅包含直流分量和偶次谐波，各次谐波幅值随着谐波次数的增加而逐渐减小．随着交流激励的增加，x轴上的磁化响应(奇次谐波)和y轴上的磁化响应(直流分量和偶次谐波)都同时增加．磁化响应信息随交流激励的增大而增大，各次谐波幅值也随之增加，但直流分量变化不显著．而且不同交流激励磁场下的各次谐波幅值的最值点和极值点对应的Hdc相同．10.13245/j.hust.210604.F007图7不同交流激励下的二维激励磁场的磁化谐波信息分布3 结语一维和二维磁场激励下，物理参数(粒径和饱和磁化强度)和系统参数(直流磁场和交流磁场)对磁纳米磁化谐波信息(直流分量、奇次谐波和偶次谐波)都会产生影响．其中，直流激励磁场对磁化响应谐波幅值有调控作用，当激励磁场只有单一的交变磁场时，谐波均为奇次谐波；当叠加上直流磁场时，谐波中除了奇次谐波，还产生了偶次谐波．而且在不同直流磁场激励下，磁化信息中的各次谐波幅值受物理参数和系统参数影响，奇次谐波和偶次谐波在不同Hdc和Hac下存在极值，当直流磁场继续增大时，由于磁化响应逐渐达到饱和状态，各次谐波幅值均降低，这为磁纳米温度最优设计提供了设计方向．但在二维磁场激励下，磁化谐波信息在x轴和y轴分量不同，x轴上的磁化谐波信息仅包含奇次谐波，y轴上的磁化谐波信息仅包含直流分量和偶次谐波，这为磁纳米温度计设计中分别提出高信噪比的奇次谐波和偶次谐波提供了设计方向．此外，在本研究中二维激励磁场中两个激励磁场彼此垂直，即磁场之间的角度为π/2，在后续研究中，将研究在两个具有任意角度的激励磁场下MNPs的非线性磁化和谐波磁化，同时也将分析多维激励磁场下的非线性磁化和谐波磁化，不断优化和提高磁纳米温度计的测量精度．