复合材料与其他的组成材料相比具有很高的比强度和比模量(刚度)，可以在广泛的温度范围内使用．碳纤维复合材料航天贮箱是一种通过把增强纤维按照一定的铺层角度进行铺设，然后经过层压固化所形成的、工作状态处于低温环境的工程结构．采用先进的复合材料低温燃料贮箱替代传统的金属贮箱是实现航天器结构减重的有效途径之一．美国国家航空航天局(NASA)自20世纪90年代中期开始研发以碳纤维增强复合材料为面板、轻质聚合物材料为芯材的复合材料作为低温环境下常用工程结构．为满足未来我国低地球轨道载人、深空探测等任务的需求，迫切须针对贮箱的轻量化展开研究．碳纤维复合材料贮箱相比传统金属贮箱减重20%~40%，是实现航天器结构减重的有效途径之一，且碳纤维增强体/环氧树脂基复合材料的低温性能、低温应用安全性等方面的性能优势更加突出．碳纤维复合材料贮箱完全替代金属贮箱是国际公认的下一代载人航天器的发展方向，但是这种结构纤维之间仅靠基体起黏结和传递载荷的作用，黏结面的力学性能比较薄弱，而低温贮箱内贮存的介质一般为液氧和液氢，温度分别达到-183和-252 ℃．由于复合材料的组分材料纤维与树脂的热膨胀系数(CTE)相差一个数量级，因此[0m∘/90n∘]S(m，n为铺层数，S表示对称)铺层次序的复合材料层合板往往会萌生横向基体裂纹(TMC)．低温贮箱在服役过程中裂纹尖端产生的应力集中现象，使得复合材料成型过程中在层间形成的富树脂域内产生分层．这种基体开裂与相邻层间分层引起的工程损伤，贯穿于复合材料层合板的厚度方向，多层铺层间分层导致渗漏网络出现，低温燃料从贮箱中渗漏，最终可能成为航天事故发生的原因．Sumarac等[1]基于细观力学实验方法得出了复合材料的固有特性(微裂纹断裂韧性)，定义了复合材料在低温下对微裂纹的抵抗力温度，提出了在低温环境中进行机械加载的条件下如何测量复合材料层合板微裂纹断裂韧性的方法．Lim等[2]研究了层合板在平面应变条件下，由应力场推导得到微裂纹密度增加及层间分层出现后的能量释放率．McManus等[3-4]观察到渗透率受加载条件、裂缝密度和铺层方向的影响，通过理论推导的方法得到了复合材料层合板刚度随裂纹密度变化的理论公式，通过剪力滞模型对微裂纹的发生与进一步的层间分层现象进行了预测，并通过显微镜与X射线成像的方法进行验证．Kumazawa等[5]开展了基于裂纹张开口位移的层间渗漏问题分析，提出载荷、温度变化与裂纹张开口位移及渗漏规律的关系．Rivers等[6]提出了一种在低温和载荷作用下，基于复杂几何结构的渗漏规则，并通过X-33液氢罐进行了实验验证．Berthelot和Corre[7-8]提出了基于剪力滞理论的分析模型，用于计算拉伸载荷下含微裂纹及层间分层的复合材料层合板应变和应力分布情况．Noh和Whitcomb[9-10]提出了计算裂纹张开口体积(COV)的表达式，研究了相邻层的铺层方向与相邻层的材料参数对裂纹张开口体积的影响，发现当层间分层充分发展后，裂纹张开口体积可以用二维模型来预测，层间相互作用可忽略不计．Zhang等[11-12]基于一阶剪切变形理论建模研究了受单轴拉力下碳纤维复合材料层合板层间分层问题，提出用五层模型用来预测层合板内层的分层位移，用三层模型预测最外层的分层位移．本研究针对T700碳纤维增强体/环氧树脂复合材料层合板，采用四子域模型，利用一阶剪切变形理论，求解获得对于拉伸载荷、裂纹密度与分层长度的含分层裂纹张开口位移(DCOD)的理论解，通过与数值模拟和已有解的比较验证了解的精度．利用此解，计算了气体通过复合材料结构的渗漏率；同时，进行了基于高真空系统的高精度实验(渗漏率保持小于1×10-5Pa∙m3/s的水平)．1 含分层的复合材料层合板理论分析1.1　简化力学模型建立层合板结构是一种典型的复合材料结构，宏观上由不同方向的层组成，但是单个层可以被认为是一个均匀的各向异性体．复合材料层合板层间分层分为浅表分层和内部分层．本研究将复合材料层合结构简化为一个端部简支、含贯穿分层且裂纹均匀分布(即不考虑裂纹萌生与发展的随机性)的复合材料层合板，平面内长度分别为S1与S2，不考虑相邻裂纹间的影响．浅表分层裂纹和内部分层裂纹分布如图1(a)和图2(a)所示，裂纹均值化分布后的层合板几何构型具有对称性，可以简化得到如图1(b)和图2(b)所示的四分区层合板力学模型，并标记各子域编号为1~4，其中3代表已分层子域．10.13245/j.hust.239152.F001图1浅表分层裂纹分布及力学模型10.13245/j.hust.239152.F002图2内部分层裂纹分布及力学模型1.2　含分层复合材料层合板力学分析1.2.1　浅表分层考虑浅表分层的模型，如图1(b)所示．采用一阶剪切理论，各子域的位移可表示为ui(x,z)=u0i(x)+θi(x)z；(1)wi(x,z)=wi(x)    (i=1,2,3,4), (2)式中：u0i为各子域中面的轴向位移；θi为中面在xoz平面内的转角；wi为z方向的位移，当层间未发生分层现象时wi=0    ．各子域的应变与位移关系为εi=∂ui∂x=du0idx+dθidxz；(3)γi=∂ui∂z+∂wi∂x=θi+dwidx, (4)式中：εi为轴向应变；γi为xoz平面内的剪切应变．各子域内的轴力(Ni)、弯矩(Mi)与剪力(Qi)的表达式为[Ni,Mi,Qi]T=    Aidu0idx,Didθidx,Asi(θi+dwidx)T; (5)Ai=Eihi1-v12v21；Di=Eihi312(1-v12v21)；Asi=Gihi，式中：Ei，Gi和hi分别为i子域的对应的弹性模量、剪切模量和厚度；v12和v21为泊松比．对于未分层子域1与子域2，其平衡方程为d(N1+N2)/dx=0；dMi/dx=Qi    (i=1,2)；(6)d(Q1+Q2)/dx+P1=0，式中P1为复合材料层合板中面支撑的反作用力．结合方程(5)，子域1与2的转角θ1与θ2的解有如下形式θ1=C1(eλ1x-e-λ1x)；(7)θ2=C2(eλ2x-e-λ2x)，(8)式中：C1和C2为待定常数；λ1=(1-v12v12)As1/D1；λ2=(1-v12v12)As2/D2．进一步可求解得到：u01=-E2h22(E1h1+E2h2)(h1θ1+h2θ2)+C3x；(9)u02=E1h12(E1h1+E2h2)(h1θ1+h2θ2)+C4x，(10)式中C3和C4为待定系数．域1与域2的轴力、弯矩与剪力由此可表示为：N1=-E1E2h1h22(E1h1+E2h2)h1dθ1dx+h2dθ2dx+E1h1C3；M1=Diλ1C1(eλ1x+e-λ1x)；(11)Q1=As1C1(eλ1x-e-λ1x)；N2=E1E2h1h22(E1h1+E2h2)h1dθ1dx+h2dθ2dx+E2h2C4；M2=D2λ2C2(eλ2x+e-λ2x)；(12)Q2=As2C2(eλ2x-e-λ2x)．同样，对于未分层域4，根据平衡方程：dN4/dx=0；dM4/dx=Q4；(13)dQ4/dx+P4=0，可以求解得到：θ4=C5eλ3x+C6e-λ3x；(14)u04=C7x+C8，(15)其中λ3=λ1；C5~C8为待定系数．因此，子域4的轴力、弯矩与剪力有如下解：N4=A1C7(1-v12v21)；M4=D1λ1(C5eλ1x-C6e-λ1x)；(16)Q4=As1(C5eλ1x+C6e-λ1x)．对于分层域3，建立平衡方程：dN3/dx=0；dM3/dx=Q3；(17)dQ3/dx=0，可得：θ3=C9x+C10；(18)u03=C11x+C12，(19)式中C9~C12为待定系数．子域3对应的轴力、弯矩与剪力为：N3=A2C11(1-v12v21)；M3=D2C9；(20)Q3=As2(C9x+C10)．待定常数C1∼C12可通过下面12个条件确定．各子域间的位移连续性条件为：(u01-u04)x=S1-L1=0；(u02-u03)x=S1-L1=0；u1z=h1/2-u2z=-h2/2=0；(21)(θ1-θ4)x=S1-L1=0；(θ2-θ3)x=S1-L1=0．同时，边界条件为：(N1+N2)x=0=Nx/2；N4x=S1=Nx/2；N3x=S1=0；(M1+M2)x=0=0；(22)θ4x=S1=0．内力连续性条件：(N2-N3)x=S1-L1=0；(M2-M3)x=S1-L1=0．(23)1.2.2　内部分层对于内部分层的模型，如图2(b)所示，可假设各子域的独立位移为：vj(y,z)=v0j(y)+φj(y)z；wj(y,z)=wj(y)    (j=1,2,3,4)．与上述浅表分层分析相类似，将坐标x变为y，位移ui变为vj，转角θi变为φj，L1变为L2，S1变为S2，且w保持不变，可写出对应式(3)~(20)的各子域的方程．各子域间的位移连续性条件为：(v01-v04)y=S2-L2=0；(v02-v03)y=S2-L2=0；v1z=h1/2-v2z=-h2/2=0；(φ1-φ4)y=S2-L2=0；(φ2-φ3)y=S2-L2=0．边界条件为：(N1+N2)y=0=Ny/2；N4y=S2=0；N3y=S2=Ny/2；(M1+M2)y=0=0；φ3y=S2=0．内力连续性条件为：(N1-N4)y=S2-L2=0；(M1-M4)y=S2-L2=0．同样，对应的12个常数C1∼C12可解析确定．1.2.3　DCOD的理论解在均值化分布与双向拉伸载荷的作用下，在给定的单元长度S1与S2(裂纹密度)和分层长度L的条件下可以得到含分层裂纹张开口位移(D)的理论解．对于浅表分层，取子域4与子域3在x方向的位移作差，可得出D=u4(S1,h1/2)-u3(S1,-h2/2)．同理，对于内部分层，取子域3与子域4在y方向的位移作差，可对应得到D=v3(S2,-h2/2)-v4(S2,h1/2)．2 有限元分析2.1　有限元模型的建立为了验证理论解的可靠性和精度，取含分层的T700碳纤维增强体复合材料层合板为计算模型．基本材料参数：E11=138 GPa，E22=10.16 GPa，E33=10.16 GPa，G23=4.79 GPa，G13=5.86 GPa，G12=5.86 GPa，v23=0.3 GPa，v13=0.28 GPa，v12=0.28 GPa，下标11代表0°方向，22代表面内90°方向，33代表横向．层合结构的铺设顺序为[05∘/905∘]S，一共由20层碳纤维单层板组成，层合板的几何参数为：h1=h2=5t(t为单层厚度0.13 mm)．借助COMSOL软件中的结构力学中的板模块建模．网格均为自由三角形网格，共划分成5 634个三角形单元，包含顶点单元14个，边界单元数448个．对应于图1(b)所示的模型，边界条件为左端x=0处x和z方向设置位移约束．载荷设置为单位长度力，单位为N/m．2.2　分层长度通过调节有限元模型当中的分层长度，可以得到如图3所示的DCOD值随分层长度变化的规律(拉伸载荷控制在1×106 N/m以内)．可以看出：随着分层长度L1与L2的增大，DCOD值也随之增大．理论解与有限元结果误差在5%以内，与文献[11-12]的理论计算结果基本符合．图3中，实(虚)线为理论计算结果，点为有限元结果，下同．10.13245/j.hust.239152.F003图3DCOD值随分层长度变化规律2.3　铺层数目当分层长度L1=L2=0.2 mm时，只须改变h1与h2的大小就可以实现层合板厚度的调控．计算中，拉伸载荷同样控制在1×106 N/m以内．浅表分层与内部分层对应的DCOD值随拉伸载荷的变化情况分别如图4和5所示．结果表明：有限元结果与理论解符合得很好，且随着层合板厚度的增加，DCOD值减小，且浅表分层对应的DCOD值一直大于内部分层对应的DCOD值．10.13245/j.hust.239152.F004图4浅表分层对应的DCOD值随载荷的变化10.13245/j.hust.239152.F005图5内部分层对应的DCOD值随载荷的变化2.4　裂纹密度假设裂纹为均值化分布，得到单元长度S1与S2的裂纹密度分别为1/(2S1)与1/(2S2)．当L1=L2=0.2 mm时，调控裂纹密度可得到关于浅表分层与内部分层的DCOD值随裂纹密度(β)变化如图6和7所示．控制裂纹密度β=0.05~0.10 mm-1(即单元长度S1与S2为10~20 mm)，DCOD理论解随裂纹密度的增大没有显著的变化．这成为在下节实验中仅预制单一浅表分层与内部分层组成气体渗漏路径的基础．10.13245/j.hust.239152.F006图6浅表分层对应的DCOD值随裂纹密度的变化10.13245/j.hust.239152.F007图7内部分层对应的DCOD值随裂纹密度的变化3 实验分析3.1　复合材料层合结构的制备在实验中模拟分层现象的材料主要有四氟薄膜、四氟布、真空袋和防粘纸[13]．在应力集中造成的分层现象中选择使用实验室级别、无压痕、厚度为0.01 mm的聚四氟乙烯(PTFE)薄膜．这种材料具有高润滑与不粘性，使其在碳纤维层合结构的固化成型过程中很难与树脂发生粘连，能够较为理想地模拟层合结构中的分层现象．先将T700碳纤维/环氧树脂预浸料切割为150 mm×150 mm的正方形，在进行铺层过程中在0铺层与90铺层之间埋入指定长度与宽度的聚四氟乙烯薄膜，层合结构的铺设顺序为[05°/905°]S，一共由20层单层碳纤维预浸料组成；同时，控制裂纹密度为0.05 mm-1，也即每40 mm预埋一条聚四氟乙烯薄膜，长度为200 mm，宽度为1 mm，厚度为0.01 mm．具体固化工艺为：室温升温到80 ℃，保温30 min后加压并升温到120 ℃，保温1 h后自然降温．取出成型复合材料层合板后，进行激光切割，获得半径r=55 mm的圆形结构．进一步通过铝制模具将其热压成型为半径R=500 mm的薄球壳结构．然后进行砂纸(砂纸规格为400#~1200#)打磨处理，处理后的试件如图8所示．10.13245/j.hust.239152.F008图8激光切割、砂纸打磨后的试件3.2　真空系统引入一台真空系统，如图9所示，基本组成包括抽气设备、真空阀门、连接管路、真空测量装置和其他元件．10.13245/j.hust.239152.F009A―高压气瓶（氦气）；B―电子压力表；C―针阀；D―渗透盒；E―真空计；F―取样钢瓶；G―机械泵，涡轮分子泵；H―液氮/液氮容器．图9　真空系统渗透盒与试件的结构、转接头和垫片参数如图10，表1与表2所示．安装渗透盒时，将试件放置在聚四氟乙烯垫片上，固定位置后涂胶，待低温胶固化后进行安装．10.13245/j.hust.239152.F010图10渗透盒与试件的基本结构10.13245/j.hust.239152.T001表1变径真空转接头具体参数型号材料外径厚度CF100304不锈钢152.020.0CF35304不锈钢55.020.0mm10.13245/j.hust.239152.T002表2法兰垫片尺寸型号材料外径内径厚度CF100PTFE120.5102.02.2CF35PTFE48.136.82.2mm3.3　液氮温度下的渗透实验美国国家航空航天局兰利研究中心设计了第一套低温渗透实验装置，目的是在液氮和液氢温度下测试半球形状的复合材料试件．由于复合材料低温贮箱所贮存的低温推进剂为液氢或液氧，且氢气分子比氧气分子半径更小，因此理想条件下使用氢气作为渗透性测试气体，能够在广义上反映出材料的渗漏性．然而因为氢气的安全性较差，易在测试过程中产生爆炸等危险状况，所以一般较少使用．由于在相同条件下，氦气与氢气的渗透量比较接近，因此常用氦气作为渗透性测试气体．同时，液氧和液氢温度分别达到-183和-252 ℃，在实验室环境中一般采用液氮来对低温环境进行模拟．对于液体物质的渗透，可以用质量流速来表示．而对于气态物质，由于直接测量气体的质量比较困难，可以采用理想气体方程，用渗漏率即单位时间内流入系统的气体量表示．当把渗透到真空端的气体引入一个固定容积的容器里时，可以通过确定瓶内的气压来确定渗漏率．保温容器杜瓦容器由双层壁构成，在壁间抽真空绝热．当通过直接倾倒的方法将液氮倒入杜瓦容器中可以达到极佳的保温效果．如图11(a)中，在倒入初期，杜瓦容器中发生剧烈沸腾，随之进入静沸腾状态．此时通过操纵阀门，将高压气瓶中的氦气引入压力腔，以调节压力腔中的气体压力．氦气通过复合材料层合结构进入真空腔，并进入取样钢瓶，等待稳定后通过真空计读取瓶内的压强，进而转换为该压力值对应的渗漏率．10.13245/j.hust.239152.F011图11剧烈沸腾到静沸腾状态及实验结束后的融化过程在进行多次实验后，关闭进气口阀门，保持泵机运行，合适时间之后关闭泵机，利用防冻手套取出渗透盒，可以看到室内水蒸气与渗透盒表面接触产生凝华现象，随之慢慢融化(图11(b))．4 渗透方程的建立与结果分析4.1　气体通过复合材料层合结构的渗透方程达西方程适用于描述流体流过分层复合材料孔隙的流动，通常情况是渗透率和孔隙率都非常小且压力梯度是主要驱动力的低速流动．对于仅考虑层合结构厚度方向上的气体渗透，可采用如下形式的表示式q=-kμ∂p∂z=-kpμh，(24)式中：q为达西速度；k为复合材料层合结构在厚度方向的总渗透系数；μ为氦气的黏性系数；p为复合材料层合结构两侧的压力差；h为复合材料层合结构的总厚度．对铺层次序为[0m°/90n°]S的复合材料层合结构各铺层，相应控制方程为-(pj-pj-1)=qhjμkj    (j=1,2,3),组合后有-p3=qμ∑j=13hjkj，(25)式中：p3为压力测气压(内压)；p0为真空端压力，值为零．对于半径为R薄球壳结构，导致分层裂纹两个张开方向的单位长度的拉伸力可由内压确定Nx=Ny=p3R/2．复合材料层合结构在厚度方向的总渗透系数可表示为k=h/∑j=13hj/kj，式中各层渗透系数与交叠面积之间有如下关系[16]：k1=CA(1,2)；k2=C(A(1,2)+A(2,3))/2；k3=CA(2,3)，其中，C为只与材料有关的常数，A(1,2)和A(2,3)为渗漏通道交叠面积．由此，可以得到复合材料层合结构在厚度方向的总渗透系数k=Chh1A(1,2)+2h2A(1,2)+A(2,3)+h3A(2,3) ．考虑到叠层具有对称性，即有h1=h3，A(1,2)=A(2,3)，可以得到k=CA(1,2)，(26)也即渗透系数仅仅是交叠面积的函数，可方便用于建立A(1,2)与DCOD之间的关系．利用式(24)、(25)和(26)，可进一步得到体积流率B=qA(1,2)=-CA(1,2)2p3/(μh)，利用上式和气体状态方程PV=nR0T可得到渗漏率的表达式如下PV/t1==QR0Tρ/m，(27)式中：P和V为气压和体积；t1为渗漏时间；R0为克拉珀龙常数；ρ为氦气的密度；m为氦气的相对原子质量；T为温度．4.2　理论值与实验结果的比较基于式(27)计算的理论渗漏率结果与实验结果对比如表4所示，按渗漏率量级规范列出(小数点后保留一位有效数)，5次实验中实验值的波动很小．当气压为0.5×105~1.5×105 Pa时，渗漏率误差较大，主要原因在于系统本底渗漏率的控制水平对实验结果的影响较显著．当气压为2.0×105~4.0×105 Pa时，此类高精度实验(渗漏率一直保持小于1×10-5 Pa∙m3/s水平)在通用的量级比较层面上，理论预测与实验值相符合．10.13245/j.hust.239152.T003表4渗漏率理论值与实验值对比气压/(105 Pa)理论值/(Pa∙m3∙s-1)实验值/(Pa∙m3∙s-1)实验1实验2实验3实验4实验50.55.6×10-93.4×10-73.4×10-73.4×10-73.4×10-73.4×10-71.04.5×10-86.6×10-76.6×10-76.6×10-76.7×10-76.6×10-71.51.5×10-71.1×10-61.1×10-61.1×10-61.1×10-61.1×10-62.03.6×10-71.5×10-61.5×10-61.5×10-61.5×10-61.5×10-62.57.1×10-72.1×10-62.1×10-62.1×10-62.1×10-62.1×10-63.01.2×10-62.6×10-62.6×10-62.6×10-62.6×10-62.6×10-63.51.9×10-63.1×10-63.1×10-63.1×10-63.1×10-63.1×10-64.02.9×10-63.6×10-63.6×10-63.7×10-63.7×10-63.7×10-65 结论针对含有横向基体裂纹与贯穿型分层的复合材料层合板，建立了一个四子域的二维力学模型，通过利用一阶剪切变形理论，并结合连续性条件和边界约束条件得到拉伸载荷作用下与裂纹密度与分层长度相关的分层裂纹张开口位移的理论解．基于该解，给出了氦气通过复合材料结构的渗漏率的理论计算公式；同时，制备了预埋一定裂纹密度与分层长度的T700碳纤维增强体/环氧树脂基复合材料层合结构，并利用高真空系统进行了渗漏实验．相关理论解和渗漏率的理论值分别得到了有限元及实验的验证．提出的分层裂纹张开口位移的理论解和渗漏模型可用于分析航天低温贮箱的渗漏规律．