奥氏体不锈钢是核电站设备重要的结构材料,在核电站一回路高温高压水环境下应力腐蚀开裂是其重要失效形式之一 [1].奥氏体不锈钢具有高强度和低热传导特性,但切削加工过程中会产生严重的加工硬化,是一种难加工材料.对奥氏体不锈钢工件切削加工不仅改变了表面的几何形貌,也改变了加工表面材料的机械性能和微观组织结构,影响了材料的表面完整性[2-3].由切削加工导致的加工表面完整性要素(例如加工残余应力/变形、硬化、位错、微裂纹、滑移等)变化改变了材料在高温水中的物理特性和界面电化学特性[4-5].在核电站零部件失效事件中,不完善的表面加工诱发的应力腐蚀是十分重要的原因.Feron等[1]报告由于过度的表面冷加工变形导致了10起稳压加热器和9起换热器管应力腐蚀事件.近年来,冷加工变形对材料耐应力腐蚀性能的影响研究受到关注.冷加工变形包含轧制产生的体变形和切削加工产生的表面变形.针对轧制产生的变形对应力腐蚀影响,Monrrabal等[4]研究了残余压应力和拉应力对304L不锈钢点蚀的影响,认为冷加工过程增加的微观拉应力造成钝化膜的失效,增加了材料点蚀敏感性.郑椿等[5]的研究也表明随拉伸变形量增加,QN1803和304L不锈钢的点蚀点位呈下降趋势,形变马氏体使不锈钢钝化膜破坏或处于不稳定的溶解-生成状态,降低了抗点蚀能力.Wang等[6]研究了冷加工产生的残余应力/应变对材料晶界微观结构的影响,探究了晶界特征对材料应力腐蚀敏感性的影响.文献[7]研究表明,冷轧加工的方向对应力腐蚀裂纹扩展速率也有较大影响.针对表面切削加工对材料应力腐蚀影响,Kumar等[8]研究了含氯离子环境下不同表面加工(磨削、铣削、车削以及抛光)对304L应力腐蚀的影响,认为切削加工表面产生的高拉应力和高密度变形带使得表面对氯离子导致的应力腐蚀敏感性增加.Liu等[9]认为在沸水反应堆(BWR)水环境下,残余应变显著加速了晶间应力腐蚀裂纹的扩展.Chang等[10]用慢应变率实验分析了模拟压水堆环境下应力腐蚀裂纹萌生与表面特征之间的相关性.闫红林的研究[11]表明车削加工表面在高温水中既存在沿晶腐蚀,又有变形带处的择优腐蚀,表面缺陷和局部应力集中的地方可能导致应力腐蚀裂纹的萌生和扩展.Turnbull等[12]系统研究了表面加工对应力腐蚀开裂的影响,认为除表面粗糙度外,残余应力和表面微结构特征也是影响开裂的重要因素.Zhang等[13]和Meng等[14]研究了表面划伤对镍基合金腐蚀性能的影响,认为划伤使镍基合金表面发生严重的冷变形,划痕处产生畸变的晶界、纳米晶、机械孪晶和高密度位错等微观缺陷,在高温高压水中,镍基合金的这些微观缺陷发生择优腐蚀.Zhang等[15]对不同残余应力的316L不锈钢加工表面在沸腾MgCl2溶液中进行浸泡实验,发现当铣削表面的残余应力大于190 MPa时,加工表面萌生的应力腐蚀裂纹数量快速增加.大量的研究表明切削加工造成的残余拉应力和表面缺陷降低材料的应力腐蚀性能,但Chang等[16]对热锻304L不锈钢铣削表面在高温水环境下的应力腐蚀开裂进行研究,认为加工表面的超细晶粒有利于表面氧化膜的均匀性,可以提高抗应力腐蚀裂纹萌生能力.切削加工导致零件加工表层的物理特性和微观结构的梯度变化,由于这些变化发生在表层,其对应力腐蚀开裂的影响也应体现在裂纹萌生和扩展的初期.现有研究主要是定性分析切削加工对应力腐蚀的影响,没有在表面几何参数、残余应力等表面完整性参数与特定环境下材料应力腐蚀开裂间进行定量分析.Garud等[17]提出一个关于冷加工材料应力腐蚀萌生的评价模型,但只是针对体积变形的加工.Andresen等[18]建立了应力腐蚀裂纹扩展速率的预测模型,Shoji等[19]提出了裂纹尖端应变率和氧化膜瞬态演化动力学相结合的模型,发展了应力腐蚀裂纹扩展速率计算方法,但这些模型只适用于均匀材料的应力腐蚀裂纹扩展速率分析.从核电相关的零件加工制造表面质量评价方面考虑,还没有模型描述在高温水环境中加工表面完整性与应力腐蚀裂纹萌生行为之间关联关系,因此,针对应力腐蚀要求的切削加工表面质量评价仍缺乏有效的方法.本研究针对核电站水环境下奥氏体不锈钢切削加工表面完整性对应力腐蚀的影响,模拟在高温水环境下,采用高温高压慢应变速率试验研究不同加工表面的304L奥氏体不锈钢试件的断裂特性,提出表面切削加工影响应力腐蚀开裂敏感性的评价参数和模型,定量分析奥氏体不锈钢加工表面应力腐蚀裂纹萌生与表面完整性的关系.1 试验材料与方法1.1 试验方法试验材料为商用核级304L奥氏体不锈钢管道材料,切削加工前为固溶退火态,材料化学成分(质量分数)为:C 0.015%,Si 0.32%,Mn 1.89%,S 0.002%,P 0.018%,Cr 18.34%,Ni 9.27%,其余为铁.实验溶液介质含质量浓度2 mg/L Li+,1 200 mg/L B3+,用去离子水和分析纯化学试剂配制,溶液中氧气的质量浓度控制在0.2 mg/L以下.为模拟高温水流动不畅时可能导致的Cl-离子浓度升高,在溶液介质中加入Cl-离子,质量浓度为10 mg/L.试验在CORTEST高温高压慢应速率腐蚀试验机上进行,高温水温度为310 ℃,压力为10 MPa.先将试件快速加载至450 N拉力,然后以应变速率1×10-6/s拉伸至断裂.试件加工时,先将管道材料用线切割加工成约2.8 mm厚的板条,然后按下列参数切削加工两侧表面至厚度约2 mm.试件形状按照试验机推荐尺寸加工,采用片状试件,标距为10 mm,厚度为2 mm,主要尺寸如图1所示.试件厚度方向表面用砂纸逐级抛光至1 200目,宽度方向表面采用不同的切削参数机械加工.10.13245/j.hust.241202.F001图1试件形状和主要尺寸(mm)加工参数1:Φ14 mm铣刀,4切削刃,切深为0.4 mm,进给速度为160 m/s,转速为815 r/min.试件表面切削刀痕垂直于试件拉伸方向.加工参数2:铣削刀具回转直径Φ198 mm,切深为0.4 mm,进给速度为150 m/s,转速为600 r/min.试件表面切削刀痕与试件拉伸方向相同.加工参数3:铣削刀具同参数1,切深为0.2 mm,进给速度为220 m/s,转速为1 150 r/min.试件表面切削刀痕垂直于试件拉伸方向.加工参数4:切削刀具和参数同铣2号试件,试件表面切削刀痕垂直于试件拉伸方向.加工参数5:表面磨削加工,先将试件两侧各单道次铣削深度0.2 mm,再在普通磨床上多道次磨削试件至约2 mm厚,试件表面磨痕与试件拉伸方向相同.1.2 试件表面特性在实验前对每一试件的表面形貌、残余应力和表面维氏硬度进行测量.图2为4种加工参数下304L试件在拉伸方向上的典型形貌,图中:l为测量长度;h为轮廓高度变化.从测量结果看,用加工参数4加工的试件在拉伸方向上表面粗糙度较大.10.13245/j.hust.241202.F002图2304L慢应变率试件切削表面沿拉伸方向表面轮廓采用X射线衍射测量加工表面残余应力,在试件两侧表面上各测4个点,表面残余应力分布不均匀,有较大离散性.表1为5个典型试件的表面特性测量结果,残余应力沿试件拉伸方向测量,其中:Rz为轮廓最大峰-谷高度;Rsm为粗糙度轮廓要素的平均宽度;σrm为表面残余应力平均值;σrmax为测量的表面残余应力最大值.10.13245/j.hust.241202.T001表1试件表面完整性参数测量结果试件编号Rz/μmRsm/μmσrm/ MPaσrmax/ MPa14.988143.0299.1115.229.060581.02307.1418.035.533184.66424.0528.2415.219177.7777.0162.551.241211.86211.7312.22 试验结果与分析共进行了8个试件的慢应变率试验,其中铣削加工参数1加工试件2个,铣削加工参数2加工试件1个,铣削加工参数3加工试件2个,铣削加工参数4加工试件1个,磨削加工试件2个.即使试件用相同参数加工,表面残余应力也不相同.与表1对应的5个试件的高温慢应变率拉伸曲线见图3,其中ε和σ分别为名义拉伸应变和应力.10.13245/j.hust.241202.F003图3304L慢应变率试验拉伸应力-应变曲线从试验结果来看,2号和4号试件加工硬化比较严重,说明切削加工对材料机械性能产生较大影响.2号和4号试件较低的延伸率是切削引起的机械性质改变、表面形貌和应力腐蚀综合作用的结果.4号试件在拉伸方向残余应力不是最高,但表面粗糙度较大,说明表面粗糙度与残余应力联合作用对应力腐蚀开裂发生影响.图4~6为3个典型试件断口形貌和断口附近表面的电镜照片.图4显示1号试件断口在加工表层附近为穿晶断裂,断口中心部位可观察到韧窝状特征;表面裂纹垂直于拉伸方向并沿切削刀痕方向横向扩展.图5(a)显示2号试件整个断面为穿晶断裂,呈河流状花样图案,2号试件的切削刀痕沿拉伸方向,与其他试件相比,其表面上有较多腐蚀孔洞.从断口形貌特征来看,图5(b)中可观察到二次裂纹.图6显示5号磨削试件断口形貌,断口边缘呈穿晶断裂特征,与铣削表面试件的裂纹相比,除主裂纹以外,磨削加工表面上的裂纹长度较短.10.13245/j.hust.241202.F004图41号试件慢应变率拉伸断口及表面形貌10.13245/j.hust.241202.F005图52号试件慢应变率拉伸断口及表面形貌10.13245/j.hust.241202.F006图65号试件慢应变率拉伸断口及表面形貌3 加工表面抗应力腐蚀评价模型将试件断裂时间近似作为裂纹初始扩展速率的评价指标,通过表面完整性相关参数与试件断裂时间的关联分析,建立加工表面抗应力腐蚀评价模型.文献[20]研究了加工表面和表面缺陷对疲劳强度影响,提出了表面缺陷尖端的应力强度因子ΔK计算模型ΔK=αΔσπ0.5A0.25,(1)式中:α=0.65为常数;Δσ为拉伸应力幅值;A为缺陷面积.对于切削加工表面上周期性表面刀痕纹理,认为这些纹理等效于周期裂纹,即将切削刀痕等效为表面缺陷.将表面粗糙度参数用于计算Murakami模型的等效缺陷[20],则有 AR0.5/Rsm≈2.97(Rz/Rsm)-3.51(Rz/Rsm)2-9.47(Rz/Rsm)3 (Rz/Rsm0.195).(2)根据式(2)计算的等效缺陷面积AR,定义加工表面表观应力强度因子参数作为加工表面评价参数,其计算式为Kin=ασrmaxπ0.5AR0.25,(3)式中σrmax为表面最大残余应力.分析中取每一试件所有测量点中在拉伸方向的最大残余拉应力值. Rz和Rsm与测量方向相关,本研究只是考虑单向拉伸载荷,计算缺陷面积时也只是采用拉伸方向的表面粗糙度测量参数,没有考虑垂直于拉伸方向的表面粗糙度.图7为304L不锈钢慢应变测试试件断裂时间与参数Kin的关系,可以看出所定义的加工表面表观应力强度因子与试件断裂时间有比较好的关联性.由于试件厚度只有2 mm,因此试件的断裂行为可以作为裂纹萌生阶段的重要评价依据.10.13245/j.hust.241202.F007图7慢应变试件断裂时间与表观应力强度因子关系引入参考应力强度因子Kin0,采用指数函数拟合断裂时间tb与表观应力强度因子Kin的关系.对于304L不锈钢,tb与Kin的关系可以拟合为tb=13.56(Kin/Kin0)-2.566+37.1 (Kin0.5 MPa∙m0.5),式中Kin0=1.结合304不锈钢的实验数据(文中未给出),Kin与试件断裂时间关系分为3个阶段:当Kin很小时,试件断裂时间与光滑、无残余拉应力的试件断裂时间基本保持一致;当Kin=0.5~1.0 MPa∙m0.5时,试件断裂时间快速下降;当Kin>1.25 MPa∙m0.5时,试件断裂时间在较低水平上保持基本稳定.分析Kin与试件断口形貌特征的关系,1号试件Kin=0.5 MPa∙m0.5,断面上存在韧性断裂特征;2号试件Kin=2.5 MPa∙m0.5,整个截面为穿晶断裂,应力腐蚀断裂倾向明显;5号试件Kin=0.7 MPa∙m0.5,断面大部分为穿晶断裂,有应力腐蚀断裂倾向.说明当Kin>0.7 MPa∙m0.5时,切削加工表面对应力腐蚀断裂的影响明显.4 结论结合加工表面完整性的定量分析和模拟核电高温水条件下的慢应变试验,本研究提出了切削加工表面对应力腐蚀开裂影响评价参数和模型,研究结论如下.a.不同切削工艺参数加工的304L不锈钢表面对高温水环境下应力腐蚀性能有重要影响;切削导致的最大表面残余拉应力和表面等效缺陷综合作用加速应力腐蚀裂纹萌生和早期扩展.b.用表面最大残余拉应力和等效裂纹定义的表观应力强度因子与应力腐蚀早期裂纹的扩展有很好的关联性.当应力强度因子大于0.7 MPa∙m1/2时,加工表面应力腐蚀敏感性明显增大,所提出的表观应力强度因子可以作为切削加工表面应力腐蚀敏感性的一个评价指标.
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